Le rôle de la chimie de surface sur l'adsorption du CO2 dans la biomasse

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 8917 (2022) Citer cet article

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Les carbones poreux dérivés de la biomasse ont été considérés comme l’un des adsorbants les plus efficaces pour le captage du CO2, en raison de leur structure poreuse et de leur surface spécifique élevée. Dans cette étude, nous avons réussi à synthétiser du carbone poreux à partir de la biomasse de céleri et à examiner l'effet de paramètres d'adsorption externes, notamment le temps, la température et la pression, sur l'absorption de CO2 dans des simulations expérimentales et de dynamique moléculaire (MD). De plus, l'influence de la chimie de surface du carbone (fonctionnalités carboxyle et hydroxyle) et du type d'azote sur la capture du CO2 a été étudiée à l'aide de simulations MD. Les résultats ont montré que l’azote pyridinique a une plus grande tendance à adsorber le CO2 que l’azote graphitique. Il a été constaté que la présence simultanée de ces deux types d’azote a un effet plus important sur la sorption du CO2 que la présence individuelle de chacun dans la structure. Il a également été révélé que l’ajout de groupes carboxyle (O = C – OH) à la matrice carbonée améliore la capture du CO2 d’environ 10 %. De plus, en augmentant le temps de simulation et la taille de la boîte de simulation, l'erreur relative absolue moyenne pour les résultats de simulation de structure optimale a diminué à 16 %, ce qui est une valeur acceptable et rend le processus de simulation fiable pour prédire la capacité d'adsorption dans diverses conditions.

Le dioxyde de carbone (CO2), en tant que sous-produit de la combustion de combustibles fossiles, est la principale cause de changements climatiques inhabituels et du réchauffement climatique1,2,3. On estime que seules les centrales électriques à combustible entraîneront une augmentation de 50 % des émissions de CO2 d’ici 20304. Cependant, en raison de la forte demande de combustibles fossiles, en tant que source d’énergie essentielle, les émissions de CO2 ne peuvent être évitées. Par conséquent, le captage et le stockage du CO2 ont attiré une attention considérable ces dernières années et des recherches approfondies ont été menées pour développer des matériaux et de nouvelles approches pour une adsorption efficace du CO25. Les stratégies potentielles pour représenter l'adsorption du CO2 sous des flux de gaz combustibles à haute pression comprennent l'absorption de solvants, la séparation par membrane, l'adsorption modulée en pression (PSA) et l'adsorption modulée en température (TSA). Le PSA est un choix potentiel en raison de sa simplicité et de sa commodité de fonctionnement, de son faible coût, de ses économies d'énergie (aucun chauffage requis pour la régénération) et de sa faisabilité économique, ce qui est particulièrement avantageux dans le cas d'activités à moyenne et petite échelle6,7, 8. La technologie PSA est un processus d'adsorption cyclique dans la séparation des gaz utilisant différents adsorbants et taux de capacité d'adsorption. Le type d'adsorbant est crucial dans cette procédure pour atteindre d'excellentes performances de séparation9,10. En conséquence, divers adsorbants solides, notamment les MOF (structures organiques métalliques), les zéolites, les polymères poreux, la silice poreuse fonctionnalisée, les oxydes métalliques, le charbon actif fonctionnalisé et les charbons poreux, ont été vérifiés comme étant appropriés à cette fin11. En raison de leurs caractéristiques texturales exceptionnelles, de leur surface spécifique élevée, de leur porosité réglable, de leur stabilité élevée et de leur faible coût, les carbones poreux dérivés de la biomasse sont considérés comme les adsorbants les plus recherchés pour le captage du CO212.

Les carbones poreux sont couramment utilisés dans les applications environnementales et énergétiques1. Ils ont un grand potentiel en tant que supports de catalyseurs et matrices pour le captage, le stockage et la séparation des gaz2,3. L’augmentation de la surface spécifique, de la structure des pores et de la chimie de surface des carbones synthétiques poreux a récemment abouti au développement de nouveaux types dotés d’une capacité d’adsorption de CO2 améliorée. La capture du CO2 peut également être ajustée en appliquant une méthode de synthèse spécifique et en ajoutant des groupes fonctionnels tels que l'azote, l'oxygène et le soufre13,14. En particulier, plusieurs chercheurs ont suggéré que la présence d’un volume microporeux étroit dans les carbones poreux améliorait leur capacité d’absorption du CO215.

Les molécules de CO2 sont adsorbées sélectivement sur la surface des adsorbants dans les processus d'adsorption lorsqu'aucun transfert d'électrons ne se produit entre l'adsorbat et l'adsorbant. Le phénomène de physisorption des gaz se produit lorsque les forces de Van der Waals maintiennent les molécules beaucoup plus longtemps qu'elles ne le peuvent sur une surface ouverte, ce qui facilite la désorption du CO2 et la régénération des adsorbants en vue de leur réutilisation16. L’adsorption étant un comportement complexe, il est essentiel d’étudier différents adsorbants. De plus, il est difficile d’examiner les valeurs d’adsorption à des températures et pressions non mesurables. Il est donc nécessaire de les prédire à l’échelle industrielle et nanométrique. En conséquence, la simulation moléculaire a été utilisée comme technique complémentaire aux mesures expérimentales. Il fournit un aperçu approfondi essentiel des détails de l’adsorption et des interactions moléculaires entre les différents composants d’un système en tant que source supplémentaire de données sur les propriétés. Les approches de dynamique moléculaire (MD) ou de Monte Carlo (MC) peuvent être utilisées pour estimer la solubilité-adsorption des gaz à l'aide de méthodologies microscopiques17,18. La technique de simulation la plus précise parmi les différentes approches de simulation est la dynamique moléculaire, qui peut être attribuée au degré de liberté de la méthode. L'approche en MC est stochastique (probabiliste), mais la méthode en MD est déterministe. Le mouvement direct des molécules et leurs collisions avec les parois et d'autres molécules sont pris en compte dans MD. En général, cette approche s'appuie sur la deuxième loi de Newton, et le trajet des particules est calculé en intégrant cette équation. Les paramètres macroscopiques du système peuvent être obtenus en obtenant la route, le mouvement et la vitesse de la particule, puis en faisant la moyenne des valeurs calculées19. Les simulations MD, y compris le MD ab initio (AIMD), le MD réactif (RxMD) et le MD classique non réactif, peuvent générer un aperçu au niveau électronique ou atomistique des caractéristiques structurelles et dynamiques permettant de prédire les diffusivités des gaz. Cette méthode est une méthodologie stable et adaptable qui permet aux utilisateurs de retracer l'ensemble du parcours dynamique d'un système à travers l'espace et le temps20,21. En outre, la simulation grand canonique de Monte Carlo (GCMC) peut être utilisée pour déterminer le degré de saturation sous différentes valeurs de température et de pression. La chaleur d’adsorption peut également être calculée simplement en utilisant la quantité d’adsorption. Des recherches ont été menées pour déterminer les facteurs qui influencent la quantité d’adsorption de CO2 sur divers matériaux22. Du carbone microporeux avec des groupes fonctionnels oxygène a été produit par traitement hydrothermique d'activation de la biomasse, selon Xiancheng Ma et al. Dans ce cas, la simulation GCMC a estimé que les groupes d’oxygène et les structures des pores étaient respectivement responsables à 63 % et 37 % de l’adsorption du CO2. Il a également permis de clarifier que les groupes fonctionnels oxygène retenaient le CO2 par interactions électrostatiques15. De plus, Chen et al. réalisé les simulations GCMC et MD pour étudier le comportement d'adsorption et de diffusion du CH4 dans des nanopores de schiste avec différents diamètres de pores sur une plage de pression allant jusqu'à 20 MPa et à une température spécifique. Ce modèle a fourni des prédictions sur les caractéristiques de la distribution spatiale telles que la distribution des zones libres et des zones d'adsorption, la distribution du nombre de gaz, la distribution de la densité des gaz, la proportion de gaz libres et absorbés17. Leebyn Chong et coll. a également utilisé les simulations MD et MC pour étudier et comparer l'adsorption de CO2 et de CH4 dans du kérogène immature de type II. Le CH4 et le CO2 ont montré une adsorption similaire dans les micropores de la matrice en raison de leur capacité de gonflement similaire et de leur environnement de confinement serré. Une absorption plus importante de CO2 par rapport au CH4 dans le kérogène s'est avérée être due aux porosités de taille méso23. Xinran Yu et coll. déterminé le volume vide des nano-fentes de carbone à l'aide des simulations GCMC et acquis des circonstances expérimentales appropriées pour atténuer l'effet d'adsorption de l'hélium. De plus, ils ont examiné la capture de l’hélium et sa densité locale dans un pore24. La figure 1 montre un aperçu des différents gaz-liquides capturés sur des adsorbants solides dans des études précédentes25,26,27,28.